1963年5月，在Andrew Loog Oldham的帮助之下，The Rolling Stones与Decca公司签约。6月7日，乐队发行了他们第一首打榜单曲，一首翻唱Chuck Berry的单曲《Come On》，名列英国榜第21位。有单曲上榜给了滚石乐队在其他地区演出的机会，他们在7月13日在米德尔斯堡的Outlook俱乐部与The Hollies同台演出。同年的下半年，Oldham为滚石安排了第一次大型的英国演出，滚石乐队得到了为Bo Diddley、Little Richard和The Everly Brothers等大腕暖场的机会。对于这支年轻的乐队来说，这年的秋天让他们得到了很好的锻炼，乐队日趋成熟。在这次巡演途中，滚石录制了第二首单曲、一首由约翰-列侬与保罗-麦卡特尼创作的《I Wanna Be Your Man》，这支单曲在英国单曲榜中获得了第12名的成绩。1964年2月，滚石又发行一首翻唱Buddy Holly的单曲《Not Fade Away》，最终创纪录的获得英国榜季军。同时，《Not Fade Away》还成为乐队首支在美国上榜的单曲，名列美国榜第48位。
1964年5月，乐队首张专辑《The Rolling Stones(England's Newest Hitmakers)》发行。之后的单曲《It's All Over Now》令滚石首次获得英国榜的冠军，同年6月，乐队第一次在美国举行大范围的巡演。用贝斯手Bill Wyman的话说，这次巡演是“一次灾难”，“当我们到美国的时候，我们当时还没有一张畅销的唱片。”当滚石乐队出现在迪恩-马丁(Dean Martin)的电视节目The Hollywood Palace中时，马丁嘲笑了他们的发型和他们的演出。但在这次演出期间，他们得到了一次宝贵的机会，有两天时间在芝加哥著名的Chess录音室录音。正是在这里，他们遇到了许多对他们影响深远的音乐人，这其中就包括了Muddy Waters。在这次录音中，他们翻唱Bobby Womack的《It's All Over Now》成为了他们第一首英国榜冠军单曲。
随后，滚石在英国推出了他们第五首打榜单曲，这首翻唱Willie Dixon的《Little Red Rooster》在1964年11月上市，成为了乐队的第2首英国榜冠军单曲，这对一首布鲁斯风格的歌曲来说是从未有过的成绩。然而，他们在美国发行公司London Records却拒绝在美国将这首歌作为单曲发行。1964年12月，London Records发行了滚石乐队第一张原创双面单曲碟，收录了两首歌《Heart of Stone》和《What a Shame》，其中，《Heart of Stone》在美国单曲榜中获得了第19名。
1965年1月，滚石乐队发行了他们在英国的第二张专辑《The Rolling Stones No. 2》，这张唱片在英国榜中获得冠军。同年2月，这张专辑的美国版《The Rolling Stones, Now!》上市，获得了美国专辑榜第五名。这张专辑是在芝加哥的Chess录音室和洛杉矶的RCA录音室录制。1965年1月和2月间，滚石乐队在澳大利亚和新西兰举办了34场演出，大约有10万乐迷观看了他们的演出。
贾格尔与理查兹第一首获得英国榜冠军的原创单曲是65年2月发行的《The Last Time》，在美国单曲榜中，这首单曲获得了第九名。后来，Richards将这首单曲称作是滚石乐队创作进步的桥梁，为他们带来了信心的提升，让他们知道了该如何去做。滚石乐队第一首国际性的冠军单曲是《(I Can't Get No) Satisfaction》，这首歌是他们1965年5月第三次北美巡演时录制的。65年6月，这首歌在美国单曲榜中领跑四周，使滚石乐队真正打开了全球市场。
65年7月，滚石新唱片《Out of Our Heads》同样获得了美国专辑榜的冠军，这张唱片中收录了七首原创歌曲，其中的《Get Off of My Cloud》成为乐队第二首国际冠军单曲。1966年春末，滚石发行了乐队第一张纯原创专辑《Aftermath》。对东方音乐的情有独钟的布莱恩-琼斯多方面的才华在本张专辑中发挥的淋漓尽致。身为节奏吉他的Jones在专辑中的名曲《Paint it black》当中还亲自演奏了席塔琴。