1966年，滚石乐队在英国和美国单曲榜中获得了巨大成功，2月份发行的《19th Nervous Breakdown》在英美两国都获得了亚军，随后，《Paint It Black》在英美两国单曲榜中均成功夺冠。只在美国发行的单曲《Mother's Little Helper》在当年6月获得第八名，这首歌是最早涉及药物滥用题材的流行歌曲。9月，《Have You Seen Your Mother, Baby, Standing In The Shadow?》在英国和美国单曲榜中 也分别拿到了第五和第九名的成绩。
67年1月，《Between the Buttons》(英国榜季军，美国榜亚军)专辑上市，这是Andrew Oldham最后一次作为制作人与滚石乐队合作，他此后被艾伦-克莱恩(Allen Klein)所接替。这张专辑中的《Let's Spend the Night Together》和《Ruby Tuesday》以双A面单曲发行，在美国和英国单曲榜中分别获得冠军和季军。
67年初，在世界新闻报发表了一篇名为“流行明星与毒品：真相将会令你震撼”的文章之后，Jagger、Richards和Jones开始因为服药被有关部门追查。这篇文章中称，The Moody Blues乐队曾举办LSD聚会，当时参加聚会的巨星包括The Who乐队的Pete Townshend和Cream乐队的Ginger Baker。文章第一部分主要是写民谣歌手Donovan，第二部分主要就是写滚石乐队。
67年2月12日，苏塞克斯警方突袭搜查了理查兹的家，当时没有人被逮捕，但贾格尔、理查兹和他们的朋友罗伯特-弗雷泽(Robert Fraser)被指控毒品犯罪。3月，在等待警方指控结果时，贾格尔、理查兹和琼斯到摩洛哥旅行散心，当时随行的有Marianne Faithfull和琼斯的女友Anita Pallenberg等人。在这次旅途中，琼斯与女友Pallenberg关系恶化，Pallenberg竟然与理查兹一同离开了摩洛哥。后来，理查兹说：“这导致了我与琼斯关系的破裂，他后来一直都没有原谅我，我也不怪他。”此后，理查兹与Pallengerg相处了12年。虽然发生了诸多不愉快的事情，滚石乐队依然在67年3月和4月间举行了一次欧洲巡演，在这次巡演中，滚石乐队首次在波兰、希腊和意大利演出。
67年5月，贾格尔、理查兹和琼斯三位滚石成员都面临着警方的犯罪指控。7月31日，贾格尔被判三个月监禁，理查兹被判处一年徒刑。贾格尔和理查兹当时都被判处有罪，但在第二天，他们就被保释，等待上诉。在等待上诉开庭这段时间里，滚石录制了一首新单曲《We Love You》，以感谢这段时间内坚定支持他们的乐迷们。上诉重审最终洗脱了理查兹的罪名，贾格尔也被以附加条件释放。此后，琼斯被罚款1000镑，缓刑三年。
67年12月，滚石在披头士的《Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band》面世不久发行了一张风格类似的《Their Satanic Majesties Request》，这张唱片在英国和美国排行榜分别获得季军和亚军。在贾格尔、理查兹和琼斯处理各自的官司时，这张唱片是在不同环境中录制完成的。在唱片录制时，制作人Andrew Oldham离开了乐队，这张《Their Satanic Majesties Request》也就成为了第一张由滚石乐队自己制作的专辑。与此同时，这张专辑也是滚石乐队第一张在英国和美国发行版本完全一样的专辑。其中，Bill Wyman创作并演唱的一首《In Another Land》以单曲形式发行，这是滚石乐队第一首不是贾格尔演唱的单曲。
68年初，滚石开始准备他们的全新唱片，这张《Beggers Banquet》混合了乡村和布鲁斯风格，标志着滚石乐队向着根源音乐的回归，专辑在英国和美国榜中分别获得季军和第五名。在这张专辑发行之后，布莱恩-琼斯因为多方面的原因状态已经大不如前，对乐队的贡献已经很少。当年6月，琼斯在家中告诉贾格尔、理查兹和沃茨，他已经不能跟乐队一起巡演了。理查兹称，乐队所有人都同意让他暂时离开，“如果想回来随时都可以”。可惜的是，在69年3月，在琼斯离队不到一个月之后，他被发现溺死在了苏塞克斯Cotchford农场家中的游泳池中。