1922年8月，孙中山在陈炯明叛变和北伐军讨陈失利后，离粤去沪。10月上旬，川军总司令兼省长刘成勋派代表到沪晋见孙中山。孙中山命戴季陶入川，与川军进行联络工作。这时戴季陶在遭受了一些公务私事上的挫折之后，心灰意冷，在途中得悉川军各派正在酝酿战争的传闻，精神更加颓丧。当所乘之船驶向宜昌途中，他突然趁夜黑跳江自杀，幸赖渔夫救起未死。从此他便信仰佛教。11月18日到渝就职。但由于军阀混战不休，他在四川期间工作没有什么成效。
1923年12月上旬，戴季陶从四川回到上海。当他得悉孙中山已决定容纳共产党人加入国民党时，他表示反对，他向廖仲恺提出：“共产党人加入，必须造成单纯党籍，不能留两党籍。”有一次他写信给廖又说：“叫共产党参加进来，只能把他们当做酱油或醋，不能把他们做为正菜的。”1924年1月，孙中山在广州主持召开有共产党人参加的国民党第一次全国代表大会，戴季陶出席了会议，被选为中央宣传部长，并负责筹建中央通讯社；2月又兼任筹建中的黄埔军校政治部长等职。但他对孙中山的三大政策十分不满，曾三次离粤返沪。孙中山在北京病危时，他去了北京，1925年3月11日，孙中山在病榻上签署遗嘱时，他也在场。
1925年3 月孙中山先生逝世后，国共合作形势发生了变化。国民党内新老右派开始四处活动，戴季陶是代表人物。六七月间，戴季陶接连写了《国民革命与中国国民党》和《孙文主义之哲学基础》等小册子，打着孙中山三民主义的旗号，反对孙中山联俄、联共、扶助农工的三大政策，歪曲和篡改三民主义的革命精神，形成了所谓戴季陶主义，为国民党右派蒋介石等人篡夺革命领导权提供理论根据。
在戴季陶写的小册子中，还公开反对工农革命运动，攻击中国共产党，声言要把共产党人驱逐出国民党。在戴季陶影响下，广州、上海等地先后成立了右派组织———孙文主义学会。不过，戴季陶主义刚一出笼，就遭到中共中央的反击，在共产党人和国民党左派的合力反击下，戴季陶分裂国共合作的阴谋未能得逞。
坚决反共，为蒋介石出谋划策
1925年11月，国民党内的林森、邹鲁等人在北京西山召开会议(即“西山会议”)，反对孙中山的三大政策。11月中旬，戴季陶同邵元冲、沈玄庐等人到北京准备出席会议。当会议开场前夕，有些人以戴、沈曾与中共发生过密切关系为由，将他们绑架并痛打一顿，责令不准与会。他被迫于20日离开北京，返回上海。
1926年1月，国民党第二次全国代表大会在广州举行，对西山会议派的重要分子，给予开除党籍的处分。在这次会议上，蒋介石当选为中央委员，并作了军事报告。同时，蒋介石等人大力庇护戴季陶，使他被选为中央执行委员。
1927年2月14日，戴季陶按照蒋的旨意，以国民党中央“特派员”的名义出访日本。在一个半月内，他先后在大阪、神户、长崎等地发表演讲64次。在公开场合他以外交官身份，侃侃而谈，讲了一些维护民族利益的话。实际上，他此行主要是与日本外务次官、亚洲司长会谈，向日本政府进一步阐明蒋介石对当时时局所持的立场和即将推行的政策，谋求日本当局对蒋“谅解”和“合作”，“结果甚为美满”。他从实地考察和研究中也看到了日本军国主义的某些本质，回国后着手撰写《日本论》一书。他在书中指出，日本的对华政策并不希望中国统一于革命，它将采取从辽东半岛、山东半岛而面对中国大陆进攻，从台湾窥视华中、华南到东南亚的“蝎形政策”。这些见解是符合历史实际的，也是有见地的。
蒋介石发动四一二政变，搞清党活动，就是戴季陶那一套反共理论的应用。南京国民政府成立后，他应蒋的电召赶赴南京，发表了《告国民党的同志并告全国国民》一文，极力吹捧蒋介石的行为。在清党之后，他又编成了一本名为《青年之路》的书，他在该书中称：“反共运动，决不是守旧的反动，是求生努力，不是虚伪的行为，是很真实的社会力的表现，是对于纵欲败度青年的惩罚。”